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| Hochpolare persistente organische Spurenstoffe kurz PMOCs (persistente und mobile organische Chemikalien) können aufgrund ihrer physikalisch-chemischen Eigenschaften natürliche und technische Barrieren im Wasserkreislauf durchbrechen. Sie besitzen daher besondere Relevanz in Bezug auf die Wasserqualität bis hin zur Trinkwassergewinnung. Allerdings stellen sie bisher eine Gruppe wenig untersuchter Chemikalien dar deren Konzentrationen und Verhalten in der aquatischen Umwelt weitestgehend unbekannt sind. Für PMOCs bestehen Wissenslücken in den Bereichen der Analytik aufgrund fehlender analytischer Methoden und im Monitoring da es bislang kaum nutzbare Daten von PMOCs in der aquatischen Umwelt gibt. Daraus schlussfolgernd entstehen Lücken im regulatorischen Bereich denn ohne Befunddaten in der Umwelt gibt es auch keine Regulation in der Zulassung der betroffenen Spurenstoffe unter REACH. Ziel dieser Arbeit ist es PMOCs in trinkwasserrelevanten Gewässern zu identifizieren deren Konzentrationen zu bestimmen und erste Aussagen über deren Verhalten während der Trinkwasseraufbereitung zu treffen. Hierzu wurden zunächst mit Hilfe eines entwickelten Stoffpriorisierungssystems persistente und mobile Industriechemikalien auf Basis ihrer potenziellen Umweltemission bewertet (siehe Publikation 1 unter 5.1). Für 1.110 PMOCs wurde eine potenzielle Emission in die Umwelt berechnet. Diese Emissionsabschätzung diente der Auswahl an Analyten für das spätere Screening und Gewässermonitoring. Im zweiten Teil der Arbeit wurde mit 20 verschiedenen analytischen Methodenkombinationen im Rahmen des PROMOTE-Projektes ein Screening nach 64 PMOCs in 20 rohwasserrelevanten Proben durchgeführt. Dabei wurden 43 PMOCs in mindestens einer Probe nachgewiesen (siehe Publikation 2 unter 5.2). Auf Grundlage dieser Screening-Arbeit wurde im dritten Teil der Arbeit für eine ausgewählte analytische Methode der azeotropen Anreicherung und der superkritischen Fluidchromatographie gekoppelt mit hochauflösender Massenspektrometrie eine gezielte Methodenentwicklung mit anschließender Validierung für 17 PMOCs mit einem log D zwischen -3 06 und 1 23 durchgeführt (siehe Publikation 3 unter 5.3). Im vierten Teil der Arbeit wurde die entwickelte Methode angewandt und für ein Monitoring genutzt das das Verhalten von 15 PMOCs in fünf europäischen Regionen in der konventionellen Trinkwasseraufbereitung sowie innerhalb einer Umkehrosmoseanlage untersuchte. Hier konnte nachgewiesen werden dass sich einige Stoffe wie z. B. Trifluormethansulfonsäure Cyanoguanidin und Melamin sowie die Süßstoffe Saccharin und Acesulfam nicht durch die herkömmlichen Wasseraufbereitungsverfahren aus dem Wasserkreislauf entfernen ließen. Die Umkehrosmose erwies sich jedoch als ein alternatives Verfahren in der Wasseraufbereitung mit Potenzial um gewisse PMOCs wie z. B. die Trifluormethansulfonsäure aus belastetem Wasser zu entfernen (siehe unveröffentlichte Arbeit unter 6). | |
| Highly polar persistent organic trace chemicals (PMOCs - persistent and mobile organic chemicals) can break through natural and technical barriers in the water cycle due to their physicochemical properties. Therefore they are of particular relevance with regard to water quality and even drinking water production. However so far there has been little research on this group of chemicals. Their concentrations and behavior in the aquatic environment are largely unknown. This has resulted in knowledge gaps for PMOCs within the PROMOTE project. These gaps were found in three areas. First there was the analytical gap due to the lack of analytical methods for such highly polar compound. Second there was the monitoring gap since there are hardly any usable data of PMOCs in the aquatic environment. Finally there was the regulatory gap because without data in the environment there is no regulation in the authorization of the trace chemicals concerned under REACH. The aim of this work was to identify PMOCs in drinking water relevant waters to determine their concentrations and to give first impressions about their behavior during drinking water treatment. For this purpose persistent and mobile industrial chemicals were evaluated based on their potential environmental emission using a developed substance prioritization system in the first part of thesis (see publication 1 at chapter 5.1). The potential emission to the environment was calculated for 1 110 PMOCs. This emission estimate was used to select analytes for subsequent screening and water monitoring. In the second part of the project a target screening for 64 PMOCs in 20 raw water relevant samples was performed using 20 different analytical method combinations within the PROMOTE project. As a result 43 PMOCs were detected in at least one sample (see publication 2 at chapter 5.2). Based on this screening work for which numerous methods were used a targeted method development with subsequent validation for 17 PMOCs with a log D between -3.06 and 1.23 was subsequently performed for a selected analytical method. Azeotropic enrichment was performed by supercritical fluid chromatography and high-resolution mass spectrometry (see publication 3 at chapter 5.3). In the fourth part of the study this analytical method was applied and used for a monitoring. The behavior of 15 PMOCs in five European regions was investigated in conventional drinking water treatment as well as inside a reverse osmosis pilot plant. It was demonstrated that some substances such as trifluoromethanesulfonic acid cyanoguanidine and melamine as well as the sweeteners saccharin and acesulfame could not be removed by conventional water treatment processes. However reverse osmosis represented an alternative process in water treatment with potential to remove certain PMOCs such as trifluoromethanesulfonic acid from contaminated water (see unpublished work at chapter 6). |
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