In dieser Arbeit wurde eine Theorie für die optische Frequenzverdopplung (SHG) an den Oberflächen antiferromagnetischer Oxide entwickelt. Der erste Teil der Arbeit betrifft die gruppentheoretische Analyse der optischen Frequenzverdopplung an den Oberflächen antiferromagnetischer Oxide. Unsere Arbeit konzentriert sich auf die niedrig indizierten Oberflächen kubischer Antiferromagnete und beschränkt sich auf diejenigen Beiträge zur optischen Frequenzverdopplung, welche von elektrischen Dipolanteilen herrühren. Daher wenden wir die Gruppentheorie an, um die nicht-verschwindenden Elemente des Tensors Xel(2w) für verschiedene antiferromagnetisch geordnete Oberflächen zu bestimmen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass in den verschiedenen antiferromagnetischen Spinkonfigurationen oftmals unterschiedliche nicht-verschwindende Elemente des Tensors auftreten. Damit erlaubt die optische Frequenzverdopplung nicht nur die Unterscheidung der antiferromagnetischen Phase von der para- oder ferromagnetischen Phase, sondern gestattet darüber hinaus in vielen Fällen sogar die Identifikation der detaillierten antiferromagnetischen Spinkonfiguration. Ein weiteres wichtiges Resultat unserer Arbeit besteht darin, dass die SHG antiferromagnetische Oberflächendomänen an kubischen Oxiden abbilden kann. Unsere Methode beruht darauf, dass einige Tensorelemente beim Übergang von einer Domäne zur anderen ihr Vorzeichen wechseln, während andere gleich bleiben. Dadurch besitzt die Intensität des reflektierten SHG-Lichtes einen Interferenzterm, der zum Domänenkontrast führt. Von den Ergebnissen der Symmetrieanalyse ausgehend, entwickeln wir eine elektronische Beschreibung der hochangeregten Zustände in NiO. Unsere Theorie zielt auf die Einbeziehung der Korrelationen durch ein Vielteilchenverfahren. Wir betrachten die Bandlücken-Zustände von NiO und vernachlässigen deren Dispersion. Zuerst werden die Zwei-, Drei-, und Vierteilchenfunktionen bestimmt, die die angeregten Zustände eines Nickeliones beschreiben. Diese Funktionen bilden die Basis für unseren Hamiltonoperator, der eine volle Kugelsymmetrie besitzt. Danach führen wir ein Ligandenfeld ein, damit die Symmetrie schrittweise auf kubische Symmetrie und Quadratsymmetrie reduziert wird. Die Ergebnisse dieser Methode zeigen, dass die nichtverschwindenden Tensorelemente linear im antiferromagnetischen Ordnungsparameter sind. Die Spektren weisen einige für nichtlineare Optik günstige Linien auf, dazwischen auch solche, die für Magneto-Optik gebraucht werden. Die Tensorelemente sind von gleicher Größenordnung. Die Weiterentwicklung dieser elektronischen Beschreibung in Hinblick auf dynamische Phänomene ermöglicht die experimentelle "pump-probe"-Methode der Laseroptik zu simulieren. Dazu präparieren wir das System in einem hoch-angeregten Anfangszustand. Dieser Anfangszustand entwickelt sich zeitlich gemäß der Schrödingergleichung. Diese Entwicklung erfordert ein quantenmechanisches Verfahren. Anschließend berechnen wir den nichtlinearen optischen und magnetischen Response für jede feste spätere Zeit im Zeitfenster zwischen 0 und 500 fs. Unsere Resultate beweisen eine schnelle Dynamik (innerhalb von Femtosekunden), ähnlich zu den früheren Ergebnissen für Metallen. Im Gegensatz zu jenen Ergebnissen, dauert die Kohärenz des angeregten Zustandes in NiO bis in den Pikosekunden-Bereich.
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