Gegenstand der Arbeit war die Untersuchung von Schwingungsrelaxationsprozessen in Dihalomethanmolekülen in flüssiger Phase. Dazu wurde jeweils eine der CH2-Streckschwingungsmoden selektiv über die Absorption eines abgestimmten infraroten Laserimpulses besetzt. Der so erzeugte Ungleichgewichtszustand führt zu einer Relaxation der Überschußbesetzung des angeregten Schwingungsniveaus innerhalb einiger hundert Pikosekunden unter Beteiligung weiterer, nicht durch den Infrarotimpuls angeregter Schwingungsenergieniveaus. Der Nachweis der Schwingungsbesetzung erfolgte durch Detektion des spontanen Antistokes-Ramanstreulichts eines zweiten, zeitverzögert in die Probe eingestrahlten nichtresonanten Abfrageimpulses. Mit Hilfe einer speziellen Normierung konnte für fünf der neun Fundamentalschwingungen aus den Ramanspektren die zeitliche Entwicklung der relativen Überschußbesetzung experimentell ermittelt werden. Es wurde ein einfaches Relaxationsmodell für die CH2-Streckschwingungsrelaxation aufgestellt und durch Anpassung an die Meßwerte konnten die charakteristischen Relaxationskonstanten bestimmt werden. Eine Erweiterung des Relaxationsmodells unter Einbeziehung tiefliegender Schwingungsniveaus erlaubte den Nachweis einiger Relaxationspfade. Die Ergebnisse zeigten, daß Dibrommethan einen interessanten Sonderfall darstellt, der weder mit der Dichte von Akzeptorniveaus im Bereich der Donatorniveaus noch mit der Zustandsdichte niederenergetischer Moden, welche experimentell mit Hilfe der stimulierten Ramanverstärkung untersucht wurde, begründet werden konnte. Die Ursache für die deutlich kürzere Lebensdauer der symmetrischen CH2-Streckschwingung in Dibrommethan im Vergleich zu Dijod- und Dichlormethan kann nur ein Schwingungsniveau sein, welches aufgrund seiner energetischen Lage eine effizientere Energierelaxation in tiefliegende Zustände (Schwingungs-, Translations, Rotationsniveaus) ermöglicht.
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