Nichtlineare optische Prozesse sind nichtinvasive und leistungsstarke Methoden zur Analyse von Oberflächen- oder Bulk-Eigenschaften von Festkörpern. In zentrosymmetrischen Materialien, wie Silizium, treten geradzahlige nichtlineare optische Prozesse nicht auf. Daher sind hier optische Nichtlinearitäten ungerader Ordnung zu beobachten. Neben Selbstfokussierung oder Selbstphasenmodulation ist die Erzeugung der Dritten Harmonischen ein einfacher Prozess, der untersucht werden kann. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass man mit Hilfe der Erzeugung der Dritten Harmonischen Informationen über Bulk-Strukturen von Silizium und Photonischen Kristallen, die aus Silizium bestehen, erhält. Bisher wurden Untersuchungen im sichtbaren Spektralbereich durchgeführt. Hierbei war man durch die linearen Absorptionsverluste limitiert. Die Ausdehnung der Erzeugung der Dritten Harmonischen auf den spektralen Infrarot-Bereich ermöglichte es, Photonische Kristalle, deren Photonische Bandlücke im IR-Bereich liegt, zu untersuchen. Mittels eines photoelektrochemischen Ätzprozesses wurden 2-dimensionale (2D) Photonische Kristalle aus makroporösen (100)-orientierten Silizium-Wafern hergestellt und untersucht. Die Photonischen Kristalle unterscheiden sich in der Art der Porenanordnung, quadratisch oder hexagonal, den Porenlängen bzw. -durchmessern und den Gitterkonstanten. Eine typische Periodizität der Strukturen ist 2 μm. Die Porenlängen reichen von 10 μm bis zu 400 μm. Aus Stabilitätsgründen ist die photonische Struktur auf ein Silizium-Substrat mit einer Mindestdicke von 100 μm aufgebracht. Das verwendete Laser-Setup liefert durchstimmbare ps-Impulse im Spektralbereich von 1500-4000 cm-1. Der IR-Impuls wird entweder senkrecht zur Probenoberfläche oder unter einem Winkel θ auf die Probe eingestrahlt. Die Probe wird um ihre Oberflächennormale gedreht und dabei die Intensität der Dritten Harmonischen in Abhängigkeit des Azimutwinkels φ beobachtet. Es wurden Reflexions- und Transmissionsexperimente durchgeführt. Kontrollexperimente an kristallinem (Bulk)-Silizium zeigen in Reflexion und Transmission die theoretisch zu erwartenden Ergebnisse, eine 4- bzw. 8-zählige Winkelabhängigkeit, deren Ursache in der Struktur des χ(3)-Tensors liegt. Dies ändert sich dramatisch, wenn man Photonische Kristalle mit hexagonaler Struktur untersucht. Im Reflexionsexperiment wird eine 6-zählige Winkelabhängigkeit beobachtet. Dies kann durch die makroskopische Symmetrie des Kristalls erklärt werden. Wechselt man in den Transmissionsmodus ergeben sich interessante Abweichungen. Zusätzlich ist das Ergebnis abhängig von der Einstrahlrichtung in den Kristall – Einstrahlung von der Struktur- oder Bulkseite. Bei beiden Einstrahlrichtungen zeigt sich eine 6-zählige Symmetrie, die jedoch unterschiedlich moduliert ist. Die Ursache der Modulation liegt hier in der Kombination der Dritten Harmonischen von Struktur und Bulk, d.h. im Kristall wird eine Dritte Harmonische im Bulk und in der Struktur generiert. Die Überlagerung beider Felder wird emittiert. Ein Modell, das diese Effekte beschreibt, erfordert die Berücksichtigung von Bulk und Struktur. Eine erste theoretische Beschreibung dazu wurde in der vorliegenden Arbeit aufgestellt.
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