![]() |
| Das Dokument ist frei verfügbar |
|
| | Nachweis | Kein Nachweis verfügbar |
|
| The subject of the present thesis is enhancing adsorption of perfluoroalkyl acids (PFAAs) from water on activated carbon (AC) and developing an approach for on-site regeneration of the AC saturated with the compounds. Adsorption of PFAAs on AC is the most common technology for remediation of water contaminated with these compounds. However there are some drawbacks e.g. largely differing adsorption performances of various ACs for PFAAs very low adsorption affinity of short-chain PFAAs and lack of on-site techniques for regeneration of exhausted AC which reduce the overall efficiency of this technique. In addition adsorption of PFAAs must be considered as a relocation of the pollutants not yet their final elimination. With the aim of mitigating the problems mentioned above this thesis has focused on (i) understanding the effect of AC properties on adsorption of PFAAs (ii) modifying AC with targeted functional groups for enhancing its affinity towards short- and long-chain PFAAs (iii) a deeper insight into adsorption mechanism of PFAAs on AC and (iv) developing an electrochemical-based approach for controlling adsorption/desorption of PFAAs on AC. Adsorption of PFAAs was correlated with physical and surface chemical properties of well characterised activated carbon felts (ACFs). The surface chemical properties which were crucial for very high adsorption affinity of ACFs were identified. Targeted modifications were applied to develop the desired surface chemistry on ACF. The modified ACF exposes very high affinity and capacity for short- and long-chain PFAAs even in presence of competitive organic and inorganic ions and in a wide range of pH values. A deeper mechanistic study was performed by a direct comparison between adsorption behaviour of PFAAs with phenanthrene as a nonionic adsorbate and octanoic acid as F-free analogon of perflurooctanoic acid (PFOA). External electrical potential was applied to control adsorption of PFAAs on various ACFs enabling not only to improve adsorption of PFAAs but also to desorb PFAAs from saturated ACFs. A long-term (around 1000 h) electrosorption/electrodesorption of PFOA with negligible loss of performance of the operational cell was obtained. On account of this we consider the present study as a significant step forward toward enhancement of adsorption technologies in removal of PFAAs from water. | |
| Die vorliegende Arbeit behandelt die Adsorption von Perfluoralkansäuren (PFAAs) an Aktivkohlen (AK). Die Adsorption der Stoffe durch AK ist die gebräuchlichste Technologie zur Entfernung dieser Stoffe aus kontaminiertem Wasser. Diese Technologie ist jedoch mit einer Reihe von Problemen behaftet einschließlich stark variierender Adsorptionsleistungen von verschiedenen AK-Produkten für die Stoffklasse der PFAAs und fehlender On-site-Regenerierungsmethoden für erschöpfte AK die insgesamt die Effizienz dieser Reinigungstechnologie verringern. Hinzu kommt dass die adsorptive Entfernung der PFAAs aus dem Wasser zunächst nur eine Schadstoffverlagerung noch keine finale Eliminierung darstellt. Mit dem Ziel diese Probleme zu mildern und die Technologie weiterzuentwickeln setzt diese Dissertation ihre Schwerpunkte auf (i) die Untersuchung des Einflusses von Oberflächeneigenschaften von AK auf die Adsorption der PFAAs (ii) die Modifizierung von AK zur Verbesserung ihrer Affinität für kurz- und langkettige PFAAs (iii) einen tieferen Einblick in den Mechanismus der Adsorption von PFAAs und (iv) die Entwicklung eines elektrochemischen Ansatzes zur Steuerung der Adsorption von PFAAs an AK. Die Adsorption von PFAAs wurde mit den physikalischen und chemischen Oberflächeneingenschaften der charakterisierten AK korreliert. Die chemischen Oberflächeneigenschaften die entscheidend für eine außergewöhnlich starke Adsorption von PFAAs sind wurden identifiziert und zur gezielten Modifizierung einer AK genutzt. Die modifizierte AK weist sehr hohe Adsorptionskapazitäten und -affinitäten für sowohl kurzkettige als auch langkettige PFAAs auf. Beide Eigenschaften wurden durch die Anwesenheit von konkurrierenden organischen und anorganischen Ionen nur wenig beeinflusst. Externes elektrisches Potenzial wurde schließlich verwendet um die Adsorption und Desorption der PFAAs an bzw. von AK zu steuern. Es wurde ein Langzeit-Adsorptions-Desorptions-Versuch über ca. 1000 Betriebsstunden durchgeführt ohne dass die Prozessleistung signifikant beeinträchtigt wurde. |
|
|